Une double chiralité révélée par les rayons X de SOLEIL
Dans une même expérience et pour un même matériau, des physiciennes et des physiciens ont pour la première fois mesuré la chiralité de l'organisation magnétique des atomes se superposant à la chiralité de leur organisation électrique. Ces avancées font progresser la connaissance des matériaux possédant des ordres à la fois magnétique et électrique. Elles ont été réalisées par la méthode de diffusion résonante de rayons X grâce au flux de photons très important du rayonnement synchrotron de SOLEIL.
La chiralité d'un objet est une propriété liée à la symétrie, ou plutôt à une absence de symétrie, telle une main droite qui ne peut pas se superposer avec une main gauche. Cette propriété se manifeste à toutes les échelles dans la nature, depuis les mains jusqu'aux particules élémentaires. Ici, c'est l'arrangement des spins électroniques (les dipôles magnétiques portés par les électrons) dans les cristaux qui est en jeu. Les propriétés d'aimantation des matériaux ferromagnétiques comme le fer sont dues à l'alignement de ces spins avec une même orientation. Dans le cas des matériaux antiferromagnétiques, les spins s'alignent mais tête-bêche, leur orientation alternant d'un spin à son voisin. Dans certains matériaux ferromagnétiques, il peut exister des domaines circulaires appelés skyrmions dans lesquels les spins s'enroulent de façon chirale. Ces structures, peu consommatrices d'énergie, sont considérées pour l'avenir du stockage magnétique, et leurs équivalents antiferromagnétiques, pas encore démontrés mais plus rapides à manipuler, pourraient être encore plus intéressants. Par ailleurs, de façon analogue à l'ordre ferromagnétique, il existe dans certains matériaux dits ferroélectriques, un ordre lié à l'orientation des dipôles électriques portés par les atomes. Les matériaux multiferroïques sont ceux qui présentent plusieurs ordres, ferromagnétiques ou ferroélectriques.
Dans ce travail, une collaboration1 étroite entre le synchrotron SOLEIL, le Service de physique de l'état condensé (SPEC, CEA/CNRS), l'Unité mixte de physique (UMPhy, CNRS/Thales) et le Laboratoire Charles Coulomb (L2C, CNRS/Univ. Montpellier) a observé pour la première fois la coexistence des deux types de chiralités, magnétique et électrique, au sein d'un même matériau multiferroïque, le ferrite de bismuth. Grâce à la très forte intensité du rayonnement synchrotron, les physiciens ont pu sonder les deux types de chiralités lors d'une même expérience en utilisant la technique de diffusion résonante de rayons X (REXS2 ). De plus, des domaines pouvant s'apparenter à des skyrmions antiferromagnétiques ont été identifiés. Ces observations ont été confirmées par des techniques complémentaires de diffusion de neutrons, de microscopie à force piézoélectrique et de magnétométrie NV3 à balayage ainsi que par des simulations atomistiques de la dynamique de spin. Ces résultats sont publiés dans la revue Nature Materials.
Le ferrite de bismuth (BiFeO3) est l'archétype du matériau multiferroïque, présentant un ordre antiferromagnétique et un ordre ferroélectrique, tous deux stables à température ambiante. Des films minces de BiFeO3 ont été préparés dans lesquels un réseau dense de domaines d'environ deux cents nanomètres formant de longues bandes ferroélectriques est imprimé sur l'ordre antiferromagnétique. Le couplage magnéto-électrique qui existe entre ces deux ordres conduit à la formation de structures antiferromagnétiques chirales s'enroulant en cycloïde et de longueur caractéristique d'une soixantaine de nanomètres (figure). Dans les expériences REXS, la chiralité est sondée en regardant la diffusion créée par un faisceau de rayons X lui-même chiral, c'est-à-dire polarisé circulairement dans un sens ou dans l'autre, et c'est l'observation d'une différence entre les diffusions créées par les deux polarisations qui prouve la chiralité. La chiralité magnétique est mise en évidence en excitant directement les électrons des atomes de fer (seuil L à 707 eV), alors que la chiralité électrique est mise en évidence en excitant les électrons des atomes d'oxygène (seuil K à 525 eV), ce qui permet de sonder les déformations des orbitales atomiques liées à l'ordre ferroélectrique. Les deux chiralités coexistent au bord des domaines ferroélectriques. A la rencontre entre deux cycloïdes, des domaines antiferromagnétiques chiraux ont été identifiés, qui pourraient correspondre à des embryons de skyrmions antiferromagnétiques !
Ces résultats montrent que la diffusion résonante des rayons X a des atouts uniques pour explorer la physique de la chiralité et la topologie des structures ferroïques complexes. Ces expériences pourraient être étendues à des expériences résolues en temps afin d'explorer aussi la dynamique des structures chirales.
Dessin schématisant l’ordre électrique par des bandes bleues et grenat et l’ordre magnétique par des flèches alternées (les spins) se "propageant" en forme de cycloïde (sur des traces en cyan dans les bandes bleues et en rouge dans les bandes grenat).
A la paroi entre deux domaines électriques (en blanc), les deux cycloïdes se rejoignent en formant un objet circulaire magnétique chiral qui pourrait correspondre à un skyrmion antiferromagnétique (enroulement en forme de spirale). Les deux faisceaux blancs symbolisent les faisceaux X incident et diffusé.
La flèche P1 représente la direction de la polarisation électrique et la flèche rouge dans le plan celle de la propagation le long de la cycloïde.
Référence
Electric and antiferromagnetic chiral textures at multiferroic domain walls. J.-Y. Chauleau, T. Chirac, S. Fusil, V. Garcia, W. Akhtar, J. Tranchida, P. Thibaudeau, I. Gross, C. Blouzon, A. Finco, M. Bibes, B. Dkhil, D. D. Khalyavin, P. Manuel, V. Jacques, N. Jaouen et M. Viret, Nature Materials, le 4 novembre 2019.
DOI: 10.1038/s41563-019-0516-z
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